Ανάπτυξη καταλυτών με βάση τον άργυρο για την εποξείδωση ολεφινών

 
see the original item page
in the repository's web site and access all digital files if the item*
share



PhD thesis (EN)

2007 (EN)
Development of silver-based catalysts for olefins epoxidation
Ανάπτυξη καταλυτών με βάση τον άργυρο για την εποξείδωση ολεφινών

Φωτόπουλος, Απόστολος Π.

Silver catalysts on mesoporous materials with very large surface area(800-1000 m(2)/g), (MCM-41, HMS, SBA-15, MCF, mesoporous carbon), microporous materials(silicalite), typical oxides(TiO(2), γ-Al(2)O(3)) and non-porous oxides (α-Αl(2)Ο(3), SiΟ(2), TiO(2)-rutile), have been studied on catalytic epoxidation of ethylene in order to develop new catalysts with improved properties with respect to activity, selectivity and yield towards ethylene oxide.. Ag-catalysts, with high silver content(41% w/w), supported on mesoporous silicate materials exhibited improved activity and yield, with similar selectivity (35-40%), in comparison with typical catalysts based on non-porous materials (α-Al(2)O(3), SiO(2)). These catalysts exhibited an initial step of deactivation mainly at high reaction temperatures (270 C). A series of characterization techniques (TEM, XRD, XPS, elemental analysis) showed that the deactivation correlates with alteration, on the Ag particles size and porous characteristics of mesoporous supports during reaction. Ag-catalysts with 50% Ag supported on HMS, α-Al(2)O(3), CaCO(3), and rutile have also been studied on the propylene epoxidation. The Ag/HMS catalyst exhibited the maximum yield (3.5%) whereas catalysts supported on CaCO(3) and α-Al(2)O(3), modified by addition NaCl, exhibited relatively high selectivity(40-50%) at low degree pf propykene conversion(1-2%)
Η εποξείδωση του αιθυλενίου μελετήθηκε με καταλύτες αργύρου στηριγμένους σε μεσοπορώση υποστρώματα με πολύ μεγάλη ειδική επιφάνεια(800-1000 m(2)/g), (MCM-41, HMS, SBA-15, MCF, μεσοπορώδης άνθρακας), σε μικροπορώδη υλικά(σιλικαλίτης), σε τυπικά πορώση οξείδια(TiO2, γ-Al(2)O(3))και σε μη-πορώδη οξείδια με ελάχιστη ειδική επιφάνεια (α-Αl(2)Ο(3), SiO(2), TiO(2)-ρουτίλιο), με σκοπό την διερεύνηση ανάπτυξης νέων καταλυτών με βελτιωμένες ιδιότητες ως προς τη δραστικότητα, εκλεκτικότητα και απόδοση προς αιθυλενοξείδιο. Από τους καταλύτες που μελετήθηκαν, αυτοί που ήταν στηριγμένοι σε μεσοπορώδη πυριτικά υλικά εμφάνισαν βελτιωμένες ιδιότητες ως προς την δραστικότητα και στην απόδοση προς αιθυλενοξείδιο, με παράμοια εκλεκτικότητα(35-40%), σε σχέση με τους τυπικούς καταλύτες μη-πορωδών υλικών(α-Al(2)O(3), SiO(2)), όταν η περιεκτικότητά τους σε Ag ήταν σχετικά μεγάλη(41% κ.β.). Ως προς τη σταθερότητά τους, οι καταλύτες αυτοί εμφάνισαν ένα αρχικό στάδιο απενεργοποίησης κυρίως σε υψηλές θερμοκρασίες αντίδρασης(270 C). Μια σειρά τεχνικών χαρακτηρισμού(ΤΕΜ, XRD, XPS, στοιχειακή ανάλυση) έδειξαν ότι η απενεργοποίηση αυτή συσχετίζεται με μεταβολές, κατά την αντίδραση, του μεγέθους των σωματιδίων Ag και των πορωδών χαρακτηριστικών των υποστρωμάτων. Επίσης, καταλύτες με 50% κ.β. Ag, στηριγμένοι σε HMS, α-Al(2)O(3), CaCO(3) και ρουτίλιο μελετήθηκαν ως προς την εποξείδωση του προπυλενίου. Η μέγιστη απόδοση παρατηρήθηκε στον καταλύτη Ag/HMS(3.5%) ενώ τροποποιημένοι με NaCl καταλύτες στηριγμένοι σε CaCO(3) και α-Al(2)O(3) εμφάνισαν σχετικά υψηλή εκλεκτικότητα(40-45%) σε μικρές μετατροπές προπυλενίου(1-2%)

PhD Thesis / Διδακτορική Διατριβή
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis

Propylene oxide
Αλκένια
Alkenes
Catalysts
Αιθυλενοξείδιο
Καταλύτες
Μεσοπορώδη υλικά
Ethylene oxide
Προπυλενοξείδιο
Mesoporous materials

Αριστοτέλειο Πανεπιστήμιο Θεσσαλονίκης (EL)
Aristotle University of Thessaloniki (EN)

2007
2009-06-21T21:00:00Z


Αριστοτέλειο Πανεπιστήμιο Θεσσαλονίκης, Σχολή Θετικών Επιστημών, Τμήμα Χημείας

This record is part of 'IKEE', the Institutional Repository of Aristotle University of Thessaloniki's Library and Information Centre found at http://ikee.lib.auth.gr. Unless otherwise stated above, the record metadata were created by and belong to Aristotle University of Thessaloniki Library, Greece and are made available to the public under Creative Commons Attribution-ShareAlike 4.0 International license (http://creativecommons.org/licenses/by-sa/4.0). Unless otherwise stated in the record, the content and copyright of files and fulltext documents belong to their respective authors. Out-of-copyright content that was digitized, converted, processed, modified, etc by AUTh Library, is made available to the public under Creative Commons Attribution-ShareAlike 4.0 International license (http://creativecommons.org/licenses/by-sa/4.0). You are kindly requested to make a reference to AUTh Library and the URL of the record containing the resource whenever you make use of this material.
info:eu-repo/semantics/openAccess



*Institutions are responsible for keeping their URLs functional (digital file, item page in repository site)