Organic carbon in the atmosphere of Eastern Mediterranean and its role in the formation of cloud condensation nuclei

This item is provided by the institution :
University of Crete
Repository :
E-Locus Institutional Repository
see the original item page
in the repository's web site and access all digital files if the item*

PhD thesis (EN)

2009 (EN)
Οργανικός άνθρακας στην ατμόσφαιρα της Α. Μεσογείου και ο ρόλος του στον σχηματισμό πυρήνων συμπύκνωσης νεφών (CCN)
Organic carbon in the atmosphere of Eastern Mediterranean and its role in the formation of cloud condensation nuclei

Μπουγιατιώτη, Αικατερίνη Α.

Μιχαλόπουλος, Νικόλαος

Η παρούσα εργασία επικεντρώνεται στην μελέτη του οργανικού κλάσματος των αερολυμάτων στην ατμόσφαιρα της Ανατολικής Μεσογείου και του ρόλου του στον σχηματισμό πυρήνων συμπύκνωσης νεφών. Για την κατά μέγεθος κατανομή του οργανικού και του στοιχειακού άνθρακα χρησιμοποιήθηκε ένας κρουστικός διαχωριστήρας 12 σταδίων συλλογής ενώ οι μετρήσεις των πυρήνων συμπύκνωσης συννέφων έγιναν με έναν μετρητή CCN, με παράλληλη μελέτη της σωματιδιακής κατανομής των αερολυμάτων. Οι μετρήσεις κατανομής του οργανικού και του στοιχειακού άνθρακα έλαβαν χώρα από τον Ιούλιο του 2004 έως τον Φεβρουάριο του 2007, ενώ οι μετρήσεις CCN πραγματοποιήθηκαν από τον Ιούλιο έως τον Οκτώβριο του 2007, και από τον Ιούνιο έως τον Ιούλιο του 2008. Ο οργανικός και ο στοιχειακός άνθρακας επιδεικνύουν σαφώς καθορισμένο εποχικό κύκλο χαρακτηριζόμενο από καλοκαιρινό μέγιστο και χειμερινό ελάχιστο. Το μεγαλύτερο ποσοστό της μάζας τόσο του οργανικού όσο και του στοιχειακού άνθρακα αποτελείται από σωματίδια στην περιοχή συσσώρευσης, που οφείλονται κυρίως σε καύσεις (ορυκτών καυσίμων αλλά και βιομάζας) που μεταφέρονται στην περιοχή από την Κεντρική και Βορειοανατολική Ευρώπη και την περιοχή της Μαύρης Θάλασσας. Η συνεισφορά του αδρού κλάσματος στις συνολικές συγκεντρώσεις είναι της τάξης του 25% ενώ από επιπλέον μελέτη του οργανικού άνθρακα προέκυψε ότι είναι κατά 64±14% υδατοδιαλυτό. Επομένως τα οργανικά αερολύματα που καταλήγουν στην περιοχή είναι κυρίως δευτερογενή, οξειδωμένα, χαμηλής πτητικότητας και αυξημένης διαλυτότητας στο νερό. Από τις μετρήσεις των πυρήνων συμπύκνωσης συννέφων, προέκυψε ότι αέριες μάζες που προέρχονται από λιγότερο επιβαρυμένες περιοχές, έχουν χαμηλότερες σωματιδιακές συγκεντρώσεις, με μεγαλύτερα μεγέθη CCN και εμφανίζουν μεγαλύτερα ποσοστά ενεργοποίησης. Πρακτικά όλα τα σωματίδια ενεργοποιούνται σε υψηλές τιμές υπερκορεσμού (0.8%), γεγονός αναμενόμενο λόγω του βαθμού οξείδωσης των αερολυμάτων. Από την κατά μέγεθος κατανομή των CCN προέκυψε ότι τα σωματίδια αποτελούν εσωτερικό μίγμα για το μεγαλύτερο μέρος της ημέρας, με μεγάλη ομοιογένεια. Μόνο κατά τις μεσημβρινές ώρες φαίνεται ότι υπάρχει μεταβολή της χημικής σύστασης που εκδηλώνεται μέσω της μείωσης του κλάσματος ενεργοποίησης, ειδικά στους χαμηλούς υπερκορεσμούς. Με την χρήση της θεωρίας Köhler, της σωματιδιακής κατανομής και συνολικής χημικής σύστασης αναπαράγονται ικανοποιητικά οι μετρούμενες συγκεντρώσεις των CCN. Λαμβάνοντας υπόψη τον υδατοδιαλυτό άνθρακα μειώνεται το σφάλμα και η διασπορά των αποτελεσμάτων. Τέλος, από την κινητική της ανάπτυξης των σταγόνων προκύπτει ότι η παρουσία των οργανικών δεν φαίνεται να καταστέλλει τον ρυθμό πρόσληψης νερού από τα σωματίδια. (EL)
The present work is focused on the study of the organic fraction of aerosols in the Eastern Mediterranean atmosphere and its role in the formation of cloud condensa-tion nuclei. For the size-resolved distribution of the organic and elemental carbon a 12-stage impactor was used, whereas CCN measurements were performed by a DMT-CCN counter, with concurrent monitoring of the particle distribution of the aerosols. The dis-tribution measurements of organic and elemental carbon took place at a natural marine site from July 2004 to February 2007 and the CCN measurements from July to October 2007 and from June to July 2008. Both organic and elemental carbon depict a distinct seasonal variability charac-terized by summer maximum and winter minimum concentrations. The largest part of the total mass of the organic and elemental carbon is assigned to particles in the ac-cumulation mode, coming from combustion (fossil fuel but also biomass burning), ar-riving at the area from Central and Northeastern Europe and countries surrounding the Black Sea. The contribution of the coarse fraction to the total concentrations is of 25% whilst from further investigation, 64±14% of the fine organic fraction was found to be water-soluble. Hence it can be concluded that the organic aerosols that arrive in the area are mainly secondary, highly oxidized and water-soluble, and of low volatility. From the cloud condensation nuclei measurements it was shown that air masses originating from less polluted areas, tend to have lower particle concentrations, with larger CCN and seem to be more activated. Practically all particles are activated in high supersaturations (0.8%), which is expected due to the degree of oxidation of the aerosols. From the size-resolved measurements of the CCN it can be seen that the par-ticles are an internal mixture during most of the day, with great homogeneity. It is only around noon that a change in the chemical composition appears, manifested by a drop in the activation fraction, especially at low supersaturations. With the use of “simple” Köhler theory, size-distribution and bulk chemical composition measurements, a very satisfactory closure, of predicted and measured values, is attained. Taking into consid-eration the water-soluble organic carbon, the error and the scatter of the results are reduced considerably. Finally, from the droplet growth kinetics it was revealed that the presence of organics does not seem to repress the growth rate of particles, by water uptake. (EN)

Τύπος Εργασίας--Διδακτορικές διατριβές

Πυρήνες συμπύκνωσης νεφών
Οργανικός και στοιχειακός άνθρακας
Cloud condensation Nuclei
Organic and elemental carbon
Eastern Mediterranean
Κατά μέγεθος κατανομή
Size-resolved distribution
Ανατολική Μεσόγειος

Πανεπιστήμιο Κρήτης (EL)
University of Crete (EN)



Σχολή/Τμήμα--Σχολή Θετικών και Τεχνολογικών Επιστημών--Τμήμα Χημείας--Διδακτορικές διατριβές

*Institutions are responsible for keeping their URLs functional (digital file, item page in repository site)