Physical properties of aerosol particles affecting climate in the eastern Mediterranean atmosphere

 
Το τεκμήριο παρέχεται από τον φορέα :

Αποθετήριο :
E-Locus Ιδρυματικό Καταθετήριο
δείτε την πρωτότυπη σελίδα τεκμηρίου
στον ιστότοπο του αποθετηρίου του φορέα για περισσότερες πληροφορίες και για να δείτε όλα τα ψηφιακά αρχεία του τεκμηρίου*
κοινοποιήστε το τεκμήριο




2008 (EL)

Φυσικές ιδιότητες αιωρούμενων σωματιδίων με κλιματικό ενδιαφέρον στην ατμόσφαιρα της ανατολικής Μεσογείου
Physical properties of aerosol particles affecting climate in the eastern Mediterranean atmosphere

Καλυβίτης, Νικόλαος Πέτρου

Μιχαλόπουλος, Νικόλαος

Η επίδραση των αιωρούμενων σωματιδίων στο κλίμα δεν έχει αποσαφηνιστεί ακόμα πλήρως και η μελέτη των φυσικοχημικών τους ιδιοτήτων σε παγκόσμιο επίπεδο είναι απαραίτητη, καθώς η έντονη χωρική και χρονική μεταβλητότητα των συγκεντρώσεων των διαφόρων ειδών αερολυμάτων καθιστά την εκτίμηση της κλιματικής τους επίδραση σε παγκόσμιο επίπεδο εξαιρετικά δύσκολη. Η μελέτη των αιωρούμενων σωματιδίων στη λεκάνη της Μεσογείου παρουσιάζει ιδιαίτερο ενδιαφέρον αφού εκεί απαντώνται διάφορα είδη αερολυμάτων, όπως σωματίδια θαλάσσιας προέλευσης, ανθρωπογενή αερολύματα και σωματίδια ορυκτογενούς σκόνης. Ο σταθμός δειγματοληψιών του Πανεπιστημίου Κρήτης στη Φινοκαλιά Λασιθίου έχει επισημανθεί ως αντιπροσωπευτικός σταθμός για την ευρύτερη περιοχή της Ανατολικής Μεσογείου. Η παρούσα εργασία επικεντρώνεται στη μελέτη των φυσικών ιδιοτήτων των αερολυμάτων στο σταθμό της Φινοκαλιάς και μπορεί να διαχωριστεί σε τρία μέρη, στη μελέτη των σωματιδιακών κατανομών μεγέθους των αιωρούμενων σωματιδίων, στη μελέτη των οπτικών τους ιδιοτήτων ενώ σε χωριστή ενότητα μελετάται η μεταφορά ορυκτογενούς σκόνης από την Αφρική λόγω της ιδιαιτερότητας που παρουσιάζουν αυτά τα φαινόμενα. Για πρώτη φορά στην περιοχή της Ανατολικής Μεσογείου μελετήθηκαν οι σωματιδιακές κατανομές μεγέθους των αερολυμάτων σε συνεχή βάση και για χρονικό διάστημα αρκετά μεγάλο ώστε να είναι δυνατή η διερεύνηση των εποχικών τους διακυμάνσεων. Η μελέτη καλύπτει δύο ξεχωριστές περιόδους, η πρώτη διήρκεσε από τον Ιούλιο του 2004 έως τον Ιανουάριο του 2005 και η δεύτερη από τον Αύγουστο έως τον Ιούλιο του 2005. Οι τάσεις που παρατηρήθηκαν ήταν κοινές και για τις δύο περιόδους. Η σημαντικότερη παρατήρηση αφορούσε την εξαφάνιση των σωματιδίων με διάμετρο μικρότερη από 50 nm. Παρατηρήθηκαν δύο πρότυπα εξαφάνισης. Το πρώτο χαρακτηρίζεται από σταδιακή εξαφάνιση με σχετικά μικρούς ρυθμούς εξαφάνισης και δε συσχετίζεται άμεσα με την ηλιακή ακτινοβολία καθώς η έναρξη του φαινομένου μπορεί να λάβει χώρα τις απογευματινές ώρες ή ακόμα και κατά τη διάρκεια της νύχτας. Το δεύτερο πρότυπο συνδέεται άμεσα με την ηλιακή ακτινοβολία καθώς παρατηρείται μόνο κατά τη διάρκεια της ημέρας και το μέγιστο της έντασης του φαινομένου παρατηρείται κατά τις μεσημεριανές ή απογευματινές ώρες ενώ ο ρυθμός εξαφάνισης των μικρών αερολυμάτων είναι μεγαλύτερος. Το φαινόμενο παρατηρείται εντονότερα τους καλοκαιρινούς μήνες ενώ τους χειμερινούς δεν παρατηρείται. Με τη χρήση ενός αριθμητικού μοντέλου δείχθηκε ότι ο μηχανισμός που ευθύνεται για την εμφάνιση του δεύτερου προτύπου είναι η συμπύκνωση ατμών θειικού οξέως στην επιφάνεια των μικρών σωματιδίων σε συνδυασμό με τη μεταξύ τους συσσωμάτωση ενώ το πρώτο πρότυπο, ελλείψει ικανών συγκεντρώσεων του θειικού οξέως κατά τη διάρκεια της νύχτας, αποδίδεται σε κάποια άλλη, αδιευκρίνιστη προς το παρών, ημιπτητική ένωση. Για πρώτη φορά επίσης παρατηρήθηκαν φαινόμενα σχηματισμού νέων σωματιδίων στο θαλάσσιο στρώμα ανάμιξης στην περιοχή ως ένα επαναλαμβανόμενο φαινόμενο. Ιδιαίτερο ενδιαφέρον παρουσιάζει το γεγονός ότι αν και στη διεθνή βιβλιογραφία τέτοια φαινόμενα παρατηρούνται κατά τη διάρκεια της ημέρας (πλην δύο περιπτώσεων) στη Φινοκαλιά παρατηρήθηκαν και νυκτερινά επεισόδια. Τα ημερήσια φαινόμενα σχηματισμού νέων σωματιδίων είναι συχνότερα τους χειμερινούς μήνες ενώ τα νυχτερινά είναι συχνότερα τους καλοκαιρινούς. Στο δεύτερο μέρος αυτής της εργασίας μελετήθηκαν οι οπτικές ιδιότητες των αιωρούμενων σωματιδίων και πιο συγκεκριμένα ο συντελεστής σκέδασης και ο συντελεστής απορρόφησης και παρουσιάστηκαν δεδομένα για την περίοδο 2003– 2006. Οι μέγιστες τιμές του συντελεστή σκέδασης παρατηρούνται τους καλοκαιρινούς μήνες ενώ οι ελάχιστες κατά τη διάρκεια του χειμώνα σε συμφωνία με τον ετήσιο κύκλο που παρουσιάζουν οι συγκεντρώσεις του θειικού αμμωνίου και της οργανικής ύλης στη σωματιδιακή ύλη ενώ οι δευτερεύουσες κορυφές που παρουσιάζονται τις μεταβατικές περιόδους αποδίδονται σε επεισόδια μεταφοράς ορυκτογενούς σκόνη. Η υγροσκοπική αύξηση του μεγέθους των αερολυμάτων φαίνεται να παίζει πολύ σημαντικό ρόλο στον καθορισμό των οπτικών τους ιδιοτήτων, καθώς για υγροσκοπικά σωματίδια και σε πολύ υψηλές υγρασίες ο συντελεστής σκέδασης υπερδιπλασιάζεται σε σχέση με τις ξηρές συνθήκες. Επικεντρώνοντας το ενδιαφέρον μας σε μια μεμονωμένη περίοδο καταφέραμε να ανακατασκευάσουμε το συντελεστή σκέδασης θεωρώντας ότι τα μόνα συστατικά που σκεδάζουν είναι η οργανική ύλη και το θειικό αμμώνιο τόσο για υγρές όσο και για ξηρές συνθήκες με ικανοποιητική ακρίβεια. Ο συντελεστής απορρόφησης παρουσιάζει μέγιστες τιμές το καλοκαίρι με ένα δευτερεύον μέγιστο στην αρχή της άνοιξης και τις ελάχιστες το χειμώνα με ένα τοπικό ελάχιστο στις αρχές του καλοκαιριού σε συμφωνία με τον ετήσιο κύκλο του μαύρου άνθρακα στην ατμόσφαιρα. Στις περιόδους όμως όπου παρατηρούνται φαινόμενα μεταφοράς ορυκτής σκόνης από την Αφρική προς τη λεκάνη της Μεσογείου, τα σωματίδια σκόνης αν και δεν απορροφούν έντονα στα μεγάλα μήκη κύματος μπορούν να αυξήσουν κατακόρυφα την απορρόφηση της ηλιακής ακτινοβολίας σε μικρά μήκη κύματος. Στο τρίτο μέρος μελετήθηκε η μεταφορά ορυκτογενούς σκόνης από την Β. Αφρική προς την Ανατολική Μεσόγειο καθώς κατά τη διάρκεια τέτοιων επεισοδίων αλλάζουν άρδην οι συνήθεις ιδιότητες της ατμόσφαιρας. Τα σωματίδια ορυκτογενούς σκόνης φτάνουν στην Κρήτη κυρίως όταν οι πνέοντες άνεμοι έχουν νότια προέλευση. Η ανάλυση των οπισθοπορείων σε ύψος 1000 και 3000 m των αερίων μαζών που έφταναν στην Κρήτη όταν έπνεαν νότιοι άνεμοι και για την περίοδο 2000- 2005 έδειξε ότι η σκόνη μπορεί να μεταφέρεται στην περιοχή είτε ταυτόχρονα μέσω της ελεύθερης τροπόσφαιρας και μέσα στο επιφανειακό στρώμα ανάμιξής (Κατακόρυφα Εκτεταμένη Μεταφορά (Vertically Extended Transport – VET)) ή αρχικά πάνω από το στρώμα ανάμιξης με τα βαρύτερα σωματίδια να φτάνουν στην επιφάνεια μετά από περίπου μία ημέρα. (Μεταφορά μέσω Ελεύθερης Τροπόσφαιρας (Free Tropospheric Transport – FTT)). Το φθινόπωρο και το χειμώνα παρατηρείται συχνότερα η μεταφορά τύπου VET, το καλοκαίρι η μεταφορά τύπου FTT είναι συχνότερη και την άνοιξη παρατηρούνται εξίσου και οι δύο τύποι. Σε ετήσια βάση πάντως οι δύο τύποι μεταφοράς συνεισφέρουν το ίδιο στη μεταφορά σωματιδίων σκόνης προς την Ανατολική Μεσόγειο. Κατά τη διάρκεια επεισοδίων τύπου VET παρατηρήθηκε σημαντική συσχέτιση των δορυφορικών μετρήσεων από τον αισθητήρα TOMS. Σημαντική συσχέτιση παρατηρήθηκε επίσης ανάμεσα στο σωματιδιακό οπτικό πάχος και τη σωματιδιακή μάζα στην επιφάνεια και έτσι οι τιμές του ΑΟΤ από το δίκτυο AERONET μπορούν να εκτιμηθούν από τα επίπεδα της σωματιδιακής μάζας στην επιφάνεια. Γενικά, οι επιφανειακές μετρήσεις κρίνονται απαραίτητες για την αξιολόγηση των τηλεσκοπικών μεθόδων παρατήρησης και αποτελούν ένα πολύ χρήσιμο εργαλείο για τη μελέτη της επίδρασης των αιωρούμενων σωματιδίων στο κλίμα. (EL)
The climatic effect of atmospheric aerosol particles has not yet been fully clarified. The high spatial and temporal variability of aerosol concentrations makes the investigation of their physical and chemical properties in global scale crucial in order to estimate their total climatic effect. Mediterranean Basin aerosol is of special interest for global climate research since a variety of aerosol types can be found there, namely marine aerosols, anthropogenic aerosols and desert dust aerosols. The environmental research station of the University of Crete at Finokalia has been pointed out as an anchor station for the Eastern Mediterranean basin. The present work focuses on the physical properties of atmospheric aerosol particles at the station of Finokalia and three scientific goals have been distinguished: the study of aerosol particles size distributions in the area, the study of aerosol optical properties and the study of mineral dust events over the eastern Mediterranean. For the first time in the Eastern Mediterranean basin have the aerosol particle size distributions been measured on a regular basis and for a length of time long enough to investigate their temporal variations. Two separate periods of measurements took place, the first from July 2004 until January 2005 and the second from August until July 2005 and during both periods the same tendencies were revealed. The most important observation is the depletion of aerosol particles with smaller diameter than 50 nm. Two patterns of depletion have been observed. The first pattern is characterized by a gradual depletion of the particles. In general, this pattern is not necessarily related to diurnal variation of solar irradiance, as its initiation appeared in the late afternoon or even before sunrise. The second pattern occurred only during day time and the maximum depletion was observed at noon or in the early afternoon while the depletion rate was more rapid. Both the depletion intensity and the frequency of the depletion events, decreased from summer to winter. We compared these observations with simplistic box model simulations of the particle size distribution involving only condensation of sulfuric acid and coagulation on larger particles. Τhe agreement of observations and simulations for the second pattern of depletion suggests that condensation of sulfuric acid vapors and coagulation are the main factors controlling this phenomenon while for the first pattern the depletion of small particles must be attributed to some other semi-volatile species because of the low concentrations of sulfuric acid during nighttime. For the first time in the marine boundary layer of Eastern Mediterranean new particle formation events were observed as a reoccurring phenomenon. Moreover, the observation of nighttime new particle formation events is of great importance because of the scarcity of such observations. Daytime nucleation events were more frequent during winter months while nighttime events in summer. In the second part of this work the optical properties of atmospheric aerosol particles were studied and specifically scattering and absorption coefficients for the period 2004 – 2006. Maximum values of the aerosol scattering coefficient are observed during summer while minimum during winter in agreement to the annual circle of ammonium sulfate and organic matter concentrations. Secondary maxima are observed during the transition periods and are attributed to mineral dust transport from Northern Africa. The hygroscopic growth of aerosol particles plays an important role in the determination of their optical properties since for hygroscopic particles at high relative humidities the scattering coefficient is enhanced by a factor of two or more compared to dry conditions. We were able to reconstruct with quite good accuracy scattering coefficients based on chemical composition of the aerosol particles, assuming that ammonium sulfate and organic matter are the only scattering species, both for dry and ambient conditions. Maximum values for absorption coefficient are observed in summer with a secondary maximum in spring while minimum values are observed n winter with a secondary minimum in early summer. The above are in accordance with the annual circle of black carbon concentrations. During dust event outbreaks in the area, absorption coefficient at short wavelengths can get extremely high values. In the third part of this work the transport of mineral dust from Northern Africa to Eastern Mediterranean basin is studied, since during such episodes dust particles dominate the atmosphere. Dust particles arrive to Crete mainly when air masses originate from the south. Back trajectories analysis of southerly air masses at altitudes of 1000 and 3000 m over a 5 year period (2000–2005), showed that dust can potentially arrive over Crete, either simultaneously in the lower free troposphere and inside the boundary layer (vertical extended transport (VET)) or initially into the free troposphere with the heavier particles gradually being scavenged inside the boundary layer (free troposphere transport (FTT)). Both pathways present significant seasonal variations, VET transport pattern prevails during autumn and winter, FTT is more frequently met during summer while during spring they are equally observed, but on an annual basis contribute almost equally to the dust transport in the area. During VET the aerosol index (AI) derived from TOMS was significantly correlated with surface PM10, and in general AI was found to be adequate for the characterization of dust loadings over the eastern Mediterranean on a climatological basis. A significant covariance between PM10 and AOT was observed during VET as well, indicating that AOT levels from AERONET may be estimated by PM10 levels at the surface. Surface measurements are thus crucial for the validation of remote sensing measurements and hence are a powerful tool for the investigation of the impact of aerosols on climate. (EN)

Τύπος Εργασίας--Διδακτορικές διατριβές
text

AERONET
Απορρόφηση
Κατανομές
Παραγωγή νέων σωματιδίων
Σκέδαση
Scattering
Αερολύματα
ΤΟΜS
LIDAR
Size Distribution
Σκόνη
New particle formation
Dust
Absorption
East Mediterranean
Optical properties
Aerosol particles
SMPS
Ανατολική Μεσόγειος
Οπτικές ιδιότητες


Ελληνική γλώσσα

2008-12-08


Σχολή/Τμήμα--Σχολή Θετικών και Τεχνολογικών Επιστημών--Τμήμα Χημείας--Διδακτορικές διατριβές




*Η εύρυθμη και αδιάλειπτη λειτουργία των διαδικτυακών διευθύνσεων των συλλογών (ψηφιακό αρχείο, καρτέλα τεκμηρίου στο αποθετήριο) είναι αποκλειστική ευθύνη των αντίστοιχων Φορέων περιεχομένου.