This item is provided by the institution :
University of Crete
Repository :
E-Locus Institutional Repository
see the original item page
in the repository's web site and access all digital files if the item*
share



PhD thesis (EN)

2014 (EN)
Μελέτη της δυναμικής των ατόμων-μορίων σε κλίμακα χρόνου του 1 φεμτοδευτερολέπτου
Studies of 1fs scale dynamics in atoms and molecules

Carpeggiani, Paolo A.

Χαραλαμπίδης, Δημήτριος
Τζάλλας, Παρασκευάς

Οι παλμοί φωτός χρονικής διάρκειας από λίγα έως εκατοντάδες femtoseconds ( fs=10-15 δευ.) έχουν υπηρετήσει σε μεγάλο βαθμό το πεδίο μελέτης των υπερβραχέων φαινομένων της ύλης . Ενώ οι fs παλμοί φωτός χρησιμοποιήθηκαν κυρίως για την μελέτη της δυναμικής της κίνησης των πυρήνων στα μόρια, η χρήση παλμών στην attosecond (asec=10-18 δευ.) κλίμακα χρόνου παρέχει την δυνατότητα άμεσης πρόσβασης στην υπερταχεία ηλεκτρονιακή δυναμική στα άτομα καθώς και την πρόσβαση σε μοριακές διεργασίες που περιλαμβάνουν συζευγμένες πυρηνικές-ηλεκτρονιακές κινήσεις στα μόρια και οι οποίες λαμβάνουν χώρα σε λίγα fs ή ακόμα και στην υπο-fs χρονική κλίμακα . Οι ηλεκτρονικές διεγέρσεις στα μόρια πραγματοποιούνται συνήθως στην VUV / XUV φασματική περιοχή. Μέχρι πρόσφατα, οι χρήση των περισσοτέρων XUV πηγών φωτός σε μετρήσεις τύπου XUV - άντλησης - XUV - ανίχνευσης στην 1-fs ή asec χρονική κλίμακα, περιοριζόταν είτε από την μικρή ενέργεια του XUV παλμού (HOHG πηγές φωτός) είτε από την μεγάλη του χρονική διάρκεια (λέιζερ ελεύθερων ηλεκτρονίων (FEL)). Στην παρούσα εργασία, η XUV ακτινοβολία και ο συρμός των asec παλμών παράχθηκε από την μη γραμμική αλληλεπίδραση μιας ασθενώς εστιασμένης (υπό κατάλληλες συνθήκες ταιριάσματος των φάσεων (phase matching conditions)) fs IR δέσμης λέιζερ υψηλής ισχύος (35fs , < 160mJ/pulse , 805 nm) με ένα πίδακα αερίου αποτελούμενο από άτομα Xenon. Παράλληλα, η χρήση της τεχνικής IPG οδήγησε στην παραγωγή υψηλής ενεργείας σύμφωνης και μεγάλου φασματικού εύρους XUV ακτινοβολίας η οποία αποτελεί απαραίτητη προϋπόθεση για την δημιουργία μονήρους XUV παλμού υπο-fs κλίμακα χρόνου. Παρά το γεγονός ότι οι χρονικές ιδιότητες του παλμού αυτού επηρεάζονται από την έλλειψη σταθεροποίησης της φάσης του IR λέιζερ (carrier-envelope-phase instability), η ένταση αυτής της ακτινοβολίας είναι αρκετά υψηλή για να επάγει XUV πολυφωτονική απορρόφηση στα άτομα ή στα μόρια. Οι μέχρι στιγμής, πειραματικές προσπάθειες σε αυτή τη χρονική κλίμακα έχουν περιορισθεί σε πειράματα τύπου "άντλησης-ανίχνευσης" με την χρήση της IR δέσμης, ή σε in-situ μεθόδους με κρούσης ηλεκτρονίων-ιόντων. Δεδομένου ότι η υψηλό πεδίο του IR laser μπορεί να στρεβλώσει τη μοριακό δυναμικό σε ένα πείραμα "άντλησης-ανίχνευσης", η χρήση της τεχνικής "άντλησης-ανίχνευσης" χωρίς την χρήση της IR δέσμης είναι κεντρικής σημασίας στις μελέτες υπερταχείας δυναμικής. Η παρούσα εργασία επικεντρώνεται στην ανάπτυξη τεχνικών "άντλησης-ανίχνευσης" με την χρήση αποκλειστικά XUV ακτινοβολίας (συρμούς asec παλμών ή και μονήρης asec παλμοί) οι οποίες εφαρμόστηκαν για την μελέτη της υπερταχείας δυναμικής των μορίων. Η μελέτη της υπερταχείας δυναμικής του μορίου του υδρογόνου (H2) αποτέλεσε ένα σημαντικό κομμάτι της παρούσας εργασίας και μελετήθηκε με την χρήση των υψηλής ενέργειας και μεγάλου φασματικού εύρους "μονήρους" asec XUV παλμών. Η αλληλεπίδραση των παλμών αυτών με το μόριο του H2 οδηγεί στην σύμφωνη διέγερση όλων τα οπτικά επιτρεπτών διεγερμένων καταστάσεων του H2. Καταγράφοντας εξάρτηση του σήματος των παραγόμενων πρωτονίων(Η+) από την χρονική διαφορά μεταξύ των παλμών της άντλησης και ανίχνευσης (Δt), μελετήθηκε πειραματικά η πυρηνική και ηλεκτρονική δυναμική του συστήματος στην κλίμακα χρόνου του 1-fs και τα αποτελέσματα συγκρίθηκαν με τα αποτελέσματα που εξήχθηκαν απ;o την ab initio θεωρητική μελέτη. Η παραπάνω μελέτη αποκαλύπτει απευθείας την εγγενή μοριακή συμπεριφορά και δυναμική καθώς οι XUV παλμοί που χρησιμοποιήθηκαν δεν αλλοιώνουν καθόλου το μοριακό δυναμικό κατά την αλληλεπίδραση τους με το μόριο. Επίσης, σε αυτή τη μελέτη, κατέστην εφικτό να καταγραφεί και το άνοιγμα του διασπαστικού καναλιού ιονισμού μέσω της 2Σ+g(2pσu) κατάστασης, που συμβαίνει στην κλίμακα χρόνου του 1-fs λόγω της μεταβολής της απόστασης των πυρήνων του μορίου . Αυτό είναι ορατό στην μέτρηση με την αύξηση του σήματος των μη-μηδενικής κινητικής ενέργειας παραγόμενων πρωτονίων (Η+), που συμβαίνει σε Δt ≈ 1 fs. (EL)
Coherent light pulses of few to hundreds of femtoseconds (fs) duration have prolifically served the field of ultrafast phenomena. While fs pulses address mainly dynamics of nuclear motion in molecules or lattice in the gas, liquid or condensed matter phase, the advent of attosecond (asec) pulses has in recent years provided direct experimental access to ultrafast electron dynamics. However, there are processes involving nuclear motion in molecules and in particular coupled electronic and nuclear motion that occur in the few fs or even sub-fs time scale. Electronic excitations in molecules are commonly in the VUV/XUV spectral region. Until recently most of the XUV sources were lacking either sufficient pulse energy (HOHG sources) or ultrashort pulse duration (free electron lasers (FEL), thus preventing access to XUV-pump-XUV-probe measurements in the 1fs or asec temporal scale. In this work, by loose focusing a multi-cycle, high power, fs IR laser (35fs,<160mJ/pulse, 805nm) into a Xenon gas jet, the non-linear interaction results in frequency up-conversion and, under proper experimental conditions for Phase Matching, in the formation of attosecond pulse trains. The application of IPG to this scheme allows the generation of energetic, broadband, coherent extremeultraviolet (XUV) continuum radiation. Although the temporal properties of the XUV pulse are affected by the lack of CEP stabilization, the XUV intensity is high enough to induce XUV multiphoton absorption in atomic or molecular system. So far, experimental efforts on this time scale have been restricted to XUV-IR pump-probe schemes, or in-situ electron-ion collision methods. As the IR field induced potential may distort the molecular potential, the use of IR-free technique to investigate the intrinsic molecular dynamics is of central importance. The present work focuses on the development of techniques for the investigation of such dynamics utilizing solely XUV radiation and demonstrates proof of principle time resolved and XUV pump - XUV probe experiments, tracking ultrafast molecular dynamics. Exploiting the short duration of the above mentioned high energy pulses, all the optically allowed excited states of H2 are coherently populated. Monitoring the pump-probe delay dependent yield of protons, nuclear and electronic 1fs scale dynamics are subsequently investigated and compared to the results of ab initio calculations. The revealed dynamics reflects the intrinsic molecular behavior as the XUV probe pulse, despite its still high intensity, hardly distorts the molecular potential. It was further feasible to follow the opening of the dissociative ionization channel through the 2Σ+g(2pσu) state, due to the stretching of the molecule. This is visible as a build-up of non-zero kinetic energies proton signal during the first fs of the delay time. (EN)

Τύπος Εργασίας--Διδακτορικές διατριβές
text

Harmonics
Αρμονικές
Υπερταχεία δυναμική
Αττοδευτερόλεπτα
Attosecond

Πανεπιστήμιο Κρήτης (EL)
University of Crete (EN)

English

2014-03-10


Σχολή/Τμήμα--Σχολή Θετικών και Τεχνολογικών Επιστημών--Τμήμα Φυσικής--Διδακτορικές διατριβές



*Institutions are responsible for keeping their URLs functional (digital file, item page in repository site)