Τα θέματα που αφορούν το περιβάλλον μας απασχολούν όσο κανένα άλλο στην εποχή μας. Η τεχνολογική εξέλιξη, η αύξηση του πληθυσμού της γης παράλληλα με την αύξηση των αναπτυσσόμενων χωρών έχει οδηγήσει σε μεγαλύτερη ζήτηση και χρήση καυσίμων υλών, κάτι που συντελεί στην επιπλέον επιβάρυνση του περιβάλλοντος και ειδικά του ατμοσφαιρικού αέρα. Η ρύπανση του αέρα πχ από οξείδια είναι αντιμετωπίσιμη με τη χρήση φωτοκαταλυτών, όπως το γραφιτικό νιτρίδιο του άνθρακα.
Αυτή η διπλωματική εργασία πραγματεύεται την οξείδωση του αέριου ρύπου μονοξείδιο του αζώτου (ΝΟ) με φωτοκαταλυτικές διεργασίες μέσω του δισδιάστατου πολυμερικού φωτοκαταλύτη γραφιτικού νιτριδίου του άνθρακα (g-C3N4) και παραγώγων του.
Αρχικά γίνεται σύντομη παρουσίαση της ετερογενούς φωτοκατάλυσης ως προηγμένης διεργασίας οξείδωσης, παρουσιάζονται οι απαιτήσεις και τα μειονεκτήματα των φωτοκαταλυτών. Αναφέρονται στοιχεία της θεωρίας ζωνών και γίνεται παρουσίαση των φωτοκαταλυτών (g-C3N4 και MoS2) που χρησιμοποιούνται στην διπλωματική εργασία.
Στο πειραματικό μέρος παρουσιάζεται η σύνθεση και η μελέτη του φωτοκαταλύτη g-C3N4/MoS2 για οξείδωση του αερίου ρύπου μονοξειδίου του αζώτου (ΝΟ). Το g-C3N4 παρασκευάστηκε από μελαμίνη με θέρμανση στους 550oC σε αδρανή ατμόσφαιρα. Στην συνέχεια αποφλοιώθηκε με συμπληρωματική επεξεργασία στους 550°C παρουσία οξυγόνου. Επιπλέον με υδροθερμική διεργασία παρασκευάστηκε ο δισδιάστατος φωτοκαταλύτης MoS2 και συνδυάστηκε με το αποφλοιωμένο g-C3N4. Οι επιμέρους δισδιάστατοι φωτοκαταλύτες, καθώς και το σύνθετο 2D/2D (g-C3N4/MoS2) υλικό χαρακτηρίστηκαν ως προς την κρυσταλλική τους δομή, τη μορφολογία, την ειδική επιφάνεια, την σύσταση και το ενεργειακό τους χάσμα με φυσικοχημικές μεθόδους όπως περίθλαση ακτίνων Χ (XRD), ηλεκτρονική μικροσκοπία σάρωσης (SEM), ποροσιμετρίας αζώτου (ΒΕΤ), φασματοσκοπία φωτοηλεκτρονίων Χ (XPS) και οπτική φασματοσκοπία διάχυτης ανακλαστικότητας (DRS UV-Vis). Τα υλικά χαρακτηρίστηκαν ως προς τις φωτοκαταλυτικές τους ιδιότητες με χρήση πρότυπης διεργασίας (ISO Standard 22197-1).
Διαπιστώθηκε ότι τη βέλτιστη απομάκρυνση NOx έδειξε το δείγμα CN-0,5. Το αποτέλεσμα αυτό αποδίδεται στη σύζευξη των δύο υλικών και τον καλύτερο διαχωρισμό ηλεκτρονίων-οπών στη διεπιφάνεια του καταλύτη. Σημαντικότερο χαρακτηριστικό, ήταν η μείωση του παραγόμενου NO2 κατά την αντίδραση οξείδωσης του αέριου ρύπου NO, με συνέπεια την καλύτερη απομάκρυνση των NOx. Αυτό είναι πολύ σημαντικό, καθώς δεν πραγματοποιείται απλά ισχυρή οξείδωση του NO, αλλά μείωση του περισσότερο τοξικού NO2 με αποτέλεσμα την ουσιαστική βελτίωση της ποιότητας του αέρα.
Environmental issues are the ones we are predominantly concerned about nowadays. The technological evolution, the increase in world’s population, along with the rising number of developing countries has led to a higher demand and use of fossil fuel, which contributes to the already burdened environment, and especially the atmosphere. The air pollution caused by oxides for example can be dealt with the use of photocatalysts, like graphitic carbon nitride.
Current thesis negotiates the oxidation of air pollutant nitrogen monoxide (ΝΟ) with photocatalytic processes by using the two-dimensional polymeric photocatalyst graphitic carbon nitride (g-C3N4) and its derivatives.
At first, there’s a short presentation of heterogenous photocatalysis as an advanced oxidation process, presenting the requirements and disadvantages of photocatalysts. A background study of the band gap theory is given and the photocatalysts that are used in this thesis (g-C3N4 and MoS2) are presented. In the experimental part, the synthesis and study of the complex photocatalyst g-C3N4/MoS2 is analyzed for the oxidation of the air pollutant nitrogen monoxide (NO). g-C3N4 was synthesized from melamine, by heating at 550°C under inert atmosphere. It was then exfoliated with additional processing at 550°C in the presence of oxygen. Furthermore, the two-dimensional photocatalyst MoS2 was synthesized hydrothermally, and was combined with the exfoliated g-C3N4. The two seperate two-dimensional photocatalysts, as well as the 2D/2D (g-C3N4 / MoS2) material were characterized as to their crystallic structure, morphology, special surface area, composition and band gap by the use of physicochemical methods such as x-ray diffraction (XRD), scanning electroning microscopy (SEM), nitrogen adsorption (BET), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and diffuse reflection spectroscopy (DRS UV-Vis). The photocatalytic properties of the materials were characterized by the use of a standarized process (ISO Standard 22197-1).
It was concluded that specimen CN-0,5 showed the best NOx removal. This result was attributed to the formation of a junction between the two materials and the improved separation of electron-hole pairs on the intersurface of the catalyst. More importantly, there was a drop in the production of ΝΟ2 during the oxidative reaction of the air pollutant ΝΟ, resulting in a better removal process of NOx. That is of great importance, since not only a strong oxidation of NO is accomplished, but the more toxic NO2 is reduced, resulting in the essential improvement of air quality.
Περιέχει: πίνακες, εικόνες, φωτογραφίες, διαγράμματα, σχεδιαγράμματα.
