Στην παρούσα διπλωματική εργασία, περιγράφεται μια νέα μέθοδος για την ασύμμετρη τροποποίηση των φύλλων του γραφενίου εμπλουτισμένων με κατεχόλες, τα οποία οδηγούν στο σχηματισμό των νανοδομών γραφενίου τύπου Janus, με αμφίφιλο χαρακτήρα. Για να επιτευχθεί αυτό, πραγματοποιήθηκε μετα-τροποποίηση, με δύο διαδοχικές αντιδράσεις, στην διεπιφάνεια ενός διφασικού συστήματος χλωροφορμίου/ ύδατος. Αρχικά, στο θεωρητικό μέρος, γίνεται μια εισαγωγή στο γραφένιο, τις ιδιότητες του και τους τρόπους παρασκευής και χημικής τροποποίησης αυτού. Στη συνέχεια, στο δεύτερο κεφάλαιο, γίνεται ανάλυση των αντιδράσεων που πραγματοποιούνται στις διεπιφάνειες μεταξύ δύο μη αναμίξιμων υγρών, αλλά και στους βασικούς μηχανισμούς που λαμβάνουν χώρα σε αυτές. Στο τρίτο κεφάλαιο, παρουσιάζονται τα υλικά Janus, δίνονται παραδείγματα τέτοιων υλικών και περιγράφονται οι τρόποι παρασκευής τους, τα βασικά τους χαρακτηριστικά και οι εφαρμογές τους. Στο τέταρτο κεφάλαιο γίνεται αναφορά στις υπερμοριακές αυτο-οργανωμένες δομές γραφενίου και δίνεται μεγαλύτερη βάση στις αερογέλες γραφενίου και στα φουλερένια. Και στις δύο περιπτώσεις γίνεται ανάλυση των τρόπων παρασκευής αυτών των δομών, καθώς επίσης και των εξαιρετικών ιδιοτήτων που παρουσιάζουν λόγω της αυτό-οργάνωσης. Συνεχίζοντας, στο πέμπτο κεφάλαιο γίνεται αναφορά στη στοχευμένη μεταφορά φαρμάκου, που πραγματοποιείται με τη χρήση γραφενικών παραγώγων. Στη συνέχεια, στο πειραματικό μέρος, γίνεται αναλυτική περιγραφή των πειραμάτων, όσον αφορά τη σύνθεση και τον χαρακτηρισμό αυτών. Πιο συγκεκριμένα, δίνεται βάση στο τρόπο σύνθεσης των υπερμοριακών αμφίφιλων γραφενίων Janus και πραγματοποιείται η μελέτη και η ανάλυση της συμπεριφοράς αυτών των δομών. Τέλος, ακολούθησε η χρήση τόσο της χρωστικής πυρεναλδεΰδης, όσο και του αντικαρκινικού φαρμάκου CPT, τα οποία ενθυλακώθηκαν στο προκύπτων γραφενικό παράγωγο και μελετήθηκαν ως προς την απελευθέρωση τους από αυτό.
(EL)
In the present thesis, we will describe a new method for the asymmetric post functionalization of catechol enriched graphene sheets that leads to the formation of Janus type graphene nanostructures with amphiphilic character. To achieve this, post-functionalization was performed, with two sequential reactions in the interface of the chloroform/water biphasic system. Initially, as for the theoretical part, an introduction to graphene, its basic characteristics, synthesis, chemical functionalization is performed. The second chapter presents the reactions which occur on the interface between two immiscible liquids and the basic mechanisms which take place in them. In the third chapter, Janus materials are introduced, as well as their synthesis, basic characteristics and possible applications. Additionally, some examples are presented. In the fourth chapter, supramolecular self-assembled graphene nanostructures are mentioned. Furthermore, graphene aerogels and fullerenes are explained in great detail. Continuing, in the fifth chapter, drug delivery from graphene derivatives is analyzed. Then, in the experimental part, a description of the experiments is made in terms of their composition and characterization. More specifically, it is based on the synthesis of supramolecular amphiphilic Janus graphene nanoparticles and their behaviour is studied and analyzed. Finally, pyrenaldehyde and CPT anticancer drug were used to be encapsulated in the Janus graphene and their encapsulation and release were studied respectively.
(EL)
University of Patras
