ΠερίληψηΣτη διπλωματική εργασία μελετήθηκε η φωτοκαταλυτική παραγωγήH2 με ένα πολλα υποσχόμενο φωτοκαταλύτη, το γραφιτικό νιτρίδιο του άνθρακα(g-C3N4). Αρχικάέγινε αναφορά στους ημιαγωγούς που λαμβάνουν μέρος στις φωτοχημικές αντιδράσεις και στη συνέχεια η δομή και τις ιδιότητες του γραφιτικού νιτριδίου (g-C3N4). Περιγράφηκε η σύνθεση του, τα μονομερή από τα οποία παρασκευάζεται και τα χαρακτηριστικά τα οποία το κάνουν να ξεχωρίζει, τις εφαρμογές του και τις μεθδους βελτίωσης του g-C3N4 ως καταλύτη. Ιδιαίτερη αναφορά έγινε στη φωτοκαταλυτική παραγωγή υδρογόνου με g- C3N4, στη βελτιώση της απόδοσή της και τις στρατηγικές που έχουν χρησιμοποίηθεί, στη χρήση θυσιαστικού παράγοντα και συγκαταλύτη.Έγινε σύνθεση χύδην (bulk) g-C3N4, με θερμικό πολυμερισμό της μελαμίνης και στη συνέχεια πραγματοποιήθηκε θερμική και χημική αποφλοίωση. Τα δείγματα του χύδην (bulk), αλλά και των αποφλοιωμένων με χημικές (Chem) και θερμικές διεργασίες (Ex-1, Ex-2) g-C3N4, χαρακτηρίστηκαν με φυσικοχημικές μεθόδους όπως η περίθλαση ακτίνων Χ (XRD),η φασματοσκοπία FT-IR, η φασματοσκοπία RAMAN, και η ηλεκτρονική μικροσκοπία σάρωσης (SEM). Διαπιστώθηκαν σημαντικές διαφορές μεταξύ του χύδης και των αποφλοιωμένων δειγμάτων οι οποίες αποδόθηκαν στην αύξηση της ειδικής επιφάνειας με την αποφλοίωση.Σε όλους του φωτοκαταλύτες g-C3N4, έγινε φωτοεναπόθεση νανοσωματιδίων Pt σε κ.β. συγκέντρωση ~3%. Οι φωτοκαταλύτες εξετάστηκαν στην φωτοκαταλυτική παραγωγή υδρογόνου, με χρήση UV-Vis ακτινοβολίας με συγκαταλύτη την Pt και ΤΕΟΑ ως θυσιαστικό παράγοντα. Ο χύδην φωτοκαταλύτης έδειξε μικρή παραγωγή H2, η οποία αποδόθηκε στην μικρή ειδική επιφάνεια του φωτοκαταλύτη. Στον χημικά αποφλοιωμένος φωτοκαταλύτη δεν παρατηρήθηκε έκλυση H2. Το γεγονός αποδόθηκε στην ύπαρξη επιφανειακών λειτουργικών ομάδων, λόγω της χημικης αποφλοίωσης οι οποίες δρουν ως κέντρα ανασυνδυασμού των φορτίων.Οι θερμικά αποφλοιωμένοι φωτοκαταλύτες, έδειξαν σημαντική αύξηση της έκλυσης του Η2 σε σχέση με τον χύδην φωτοκαταλύτη, η οποία αποδόθηκε στην απουσία επιφανειακών λειτουργικών ομάδων καθώς και στην αυξημένη ειδική επιφάνεια και το πορώδες λόγω της αποφλοίωσης.
(EL)
AbstractIn the thesis, the photocatalytic production of H2 was studied with a very promising photocatalyst, graphitic carbon nitride (g-C3N4). First, reference was made to the semiconductors that take part in photochemical reactions, and then the structure and properties of graphitic nitride (g-C3N4). Its composition, the monomers from which it is prepared and the characteristics that make it stand out, its applications and methods for improving as a catalyst were described. Special reference was made to the photocatalytic production of hydrogen with g-C3N4, its efficiency improvement and the strategies that have been used, the use of sacrificial agent and cocatalystBulk g-C3N4was synthesized, by thermal polymerization of melamine, followed by thermal and chemical exfoliation. The bulk samples, as well as those exfoliated by chemical (Chem) and thermal processes (Ex-1, Ex-2) g-C3N4, were characterized by physicochemical methods such as X-ray diffraction (XRD), FT-IR spectroscopy, spectroscopy RAMAN, and scanning electron microscopy (SEM). Significant differences were found between bulk and exfoliated samples attributed to the increase in specific surface area with exfoliation.On all g-C3N4photocatalysts, Pt nanoparticles were photodeposited at concentration ~3%wt. The photocatalysts were tested in photocatalytic hydrogen production, using UV-Vis irradiation with Pt cocatalyst and TEOA as sacrificial agent. The bulk photocatalyst showed little H2 production, which was attributed to the small specific surface area of the photocatalyst. No H2 evolution was observed in the chemically exfoliated photocatalyst. The fact was attributed to the existence of surface functional groups, due to chemical exfoliation, which act as charge recombination centers. The thermally exfoliated photocatalysts showed a significant increase in H2 release compared to the bulk photocatalyst, which was attributed to the absence of surface functional groups as and in the increased specific surface area and porosity due to exfoliation.
(EN)
/aggregator-openarchives/portal/institutions/eap
