Όλες οι σύγχρονες φωτονικές δομές σε εφαρμογές χρήσιμες για τον άνθρωπο, όπως ο φωτισμός, οι οθόνες, τα οπτικά δίκτυα, τα φωτοβολταϊκά συστήματα παραγωγής ενέργειας, τα κβαντικά πληροφοριακά συστήματα κλπ, βασίζονται στον έλεγχο της αυθόρμητης εκπομπής φωτός. Για παράδειγμα, οι LEDs (Light Emitting Diodes) προσπαθούν να αντικαταστήσουν της λάμπες φθορισμού και πυρακτώσεως, βασισμένες στην αυθόρμητη εκπομπή. Στα δε laser, τα οποία είναι πηγές ενισχυμένων συμφώνων φωτονίων, η αυθόρμητη εκπομπή συζεύγνειται με τον οπτικό τρόπο ταλάντωσης της αντίστοιχης οπτικής κοιλότητας. Συνεπώς, υπάρχει ισχυρό κίνητρο ελέγχου της αυθόρμητης εκπομπής και της χρήσης της σε φωτονικές δομές κατά το δοκούν.
Σύμφωνα με την κβαντική θεωρία του φωτός, για τον έλεγχο της αυθόρμητης εκπομπής, είναι σημαντικό να ελεγχθούν οι οπτικοί τρόποι ταλάντωσης καθώς και η χωρική τους κατανομή σε σχέση με την εκπομπή. Οι μικροκοιλότητες είναι φωτονικές δομές ελέγχου της αυθόρμητης εκπομπής σε ημιαγωγικά συστήματα και σε αυτές «συναντώνται» η δέσμια κατάσταση ζεύγους ηλεκτρονίου-οπής, γνωστή και ως εξιτόνιο, με τα χωρικά περιορισμένα φωτόνια, ως τρόποι οπτικού συντονισμού σε οπτικό ταλαντωτή διαστάσεων μικρομέτρου και κατώτερων αυτού. Σε αυτές απαντώνται φαινόμενα όπως η ασθενής (Weak Coupling-WC) καθώς και η ισχυρά (Strong Coupling-SC) σύζευξη ύλης-φωτός (exciton-photon).
Η ισχυρά σύζευξη, ως κβαντικό φαινόμενο, γίνεται κατανοητή με την θεώρηση ενός οιονεί-σωματιδίου, που ονομάζεται πολαριτόνιο. Η μελέτη αυτού, κυρίως στο σύστημα Αρσενικούχου Γαλλίου (GaAs), οδήγησε στην κατασκευή καινοτόμων φωτονικών δομών, όπως το λεγόμενο polariton LED και το polariton laser πολύ μικρού κατωφλίου. Σε αυτές αξιοποιήθηκε ο μποζονικός χαρακτήρας των πολαριτονίων που του προσδίδει μοναδικές ιδιότητες όπως η εξαναγκασμένη σκέδαση, η παραμετρική ενίσχυση, το lasing, η συμπύκνωση και η υπερρευστότητα.
Σημαντικό μειονέκτημα της τεχνολογίας αυτής είναι η αδυναμία επίτευξης ισχυράς σύζευξης ύλης-φωτός σε θερμοκρασία δωματίου, ως απαραιτήτου στοιχείου για κατασκευή οπτοηλεκτρονικών εφαρμογών ικανών να λειτουργήσουν σε κανονικές συνθήκες περιβάλλοντος. Για να ξεπεραστεί ένα τέτοιο τεχνολογικό πρόβλημα, ένας τρόπος είναι και η επιλογή ενός κατάλληλου υλικού, του οποίου το εξιτόνιο παραμένει «σθεναρό» σε θερμοκρασία δωματίου. Έτσι, κριτήριο επιλογής του υλικού αποτελεί η μέγιστη δυνατή ενέργεια σύνδεσης εξιτόνιου (exciton binding energy) που μπορεί να παράσχει αυτό. Ένας τέτοιος «υποψήφιος» είναι και το Νιτρίδιο του Γαλλίου (GaN), του οποίου οι μικροκοιλότητες γίνονται αντικείμενο μελέτης ετούτης της διδακτορικής
διατριβής. Ένα άλλο θέμα που προκύπτει επίσης, είναι και η ανάγκη για μέγιστο δυνατό χωρικό περιορισμό των φωτονίων και υψηλό παράγοντα ποιότητας των μικροκοιλοτήτων (Q-factor). Ταυτόχρονα, η ανάπτυξη επάλληλων ημιαγωγικών υλικών, ως καθρεπτών Bragg των μικροκοιλοτήτων, με μονολιθικές μεθόδους ανάπτυξης, όπως η επιταξία μοριακής δέσμης (MBE) ή και με άλλες, δημιουργεί συσσώρευση τάσεων στα διάφορα στρώματα της δομής, οδηγώντας σε εμφάνιση ατελειών δομής και σε ρηγματώσεις. Οι αστοχίες αυτές μεταβιβάζονται στο στρώμα εκπομπής της μικροκοιλότητας, διευρύνοντας την κορυφή εξιτονικής απορρόφησης του υλικού, στοιχείο αρνητικό για την ισχυρά σύζευξη. Από την άλλη, οι προσπάθειες αναίρεσης των ανωτέρω οδηγεί σε αισθητή μείωση του εύρους μεγίστης ανακλαστικότητας των καθρεπτών, συγκρίσιμου με το λεγόμενο διαχωρισμό Rabi μεταξύ των άνω και κάτω βραχιόνων διασποράς του πολαριτονίου. Αποτέλεσμα ετούτου είναι η αδυναμία δημιουργίας ισχυράς σύζευξης στην μικροκοιλότητα. Η αντιμετώπιση αυτού του προβλήματος γίνεται με την ανάπτυξη διηλεκτρικών καθρεπτών, που απαλείφουν τις προαναφερθείσες αστοχίες και συνάμα επιτυγχάνουν τον μέγιστο δυνατό χωρικό περιορισμό των φωτονίων.
Τελικά, η διδακτορική αυτή διατριβή πραγματεύεται την μεθοδολογία εγκιβωτισμού λεπτού υμενίου του GaN σε μια μικροκοιλότητα, φτιαγμένη από δύο διηλεκτρικούς Bragg καθρέπτες. Βασικό εργαλείο της κατασκευής αποτελεί η λεγόμενη φωτο-ενισχυόμενη ηλεκτροχημική υγρή εγχάραξη θυσιαζόμενου υποκειμένου στρώματος για την δημιουργία ελεύθερων-αιωρούμενων λεπτών υμενίων GaN.. Η τεχνική αυτή εξασφαλίζει τις απαιτούμενες υπέρ-λείες επιφάνειες του υμενίου, καθώς και την διατήρηση των πολύ καλών οπτικών ιδιοτήτων του Νιτριδίου του Γαλλίου.
Μεγάλο μέρος τις εργασίας που εκπονήθηκε, αναλώθηκε στη μελέτη αυτής κάθ‘ εαυτής της μεθόδου. Χρησιμοποιώντας ένα σύστημα παλμικού laser, μεταβλητού μήκους κύματος, ως πηγή φωτοενίσχυσης-διέγερσης του προς εγχάραξη στρώματος, μελετήσαμε την ιδιότητα της επιλεκτικής εγχάραξης (selective etching) νιτριδίων με διαφορετικό ενεργειακό χάσμα (Energy Bandgap) κατά την διεύθυνση ανάπτυξης των διαφορετικών αυτών νιτριδίων, καθώς και την τραχύτητα των απομενόντων επιφανειών. Παρατηρήσαμε την περαιτέρω έντονη ενίσχυσή του ρυθμού επιλεκτικής εγχάραξης και του επαγόμενου φωτορεύματος κατά την περίπτωση συντονισμού της οπτικής διέγερσης του παλμικού laser με το εξιτόνιο του προς εγχάραξη νιτριδίου. Το χαρακτηριστικό αυτό μετατρέπει την μέθοδο αυτή σε εξαιρετικά επιλεκτική υγρή εγχάραξη με βάση το ενεργειακό χάσμα. Με αυτόν τον τρόπο καταφέραμε να εγχαράξουμε επιλεκτικά στρώματα νιτριδίων με μικρότερο ενεργειακό χάσμα σε σχέση με τα υποκείμενά τους, στα οποία και τερματίστηκε αφ’ εαυτής η εγχάραξη, δεδομένου του μεγαλύτερού τους χάσματος. Χρησιμοποιώντας την ιδιότητα αυτή (high selectivity) κατά την επιφανειακή (lateral) διεύθυνση και με επάλληλες βελτιστοποιήσεις των συνθηκών της εγχάραξης του θυσιαζόμενου υποκειμένου νιτριδίου, καταφέραμε να σχηματίσουμε υψηλής ποιότητας λεπτά υμένια GaN για την κατασκευή των αντίστοιχων μικροκοιλοτήτων.
Η εναπόθεση διηλεκτρικών καθρεπτών στην ανάντι και κατάντι πλευρά του λεπτού υμενίου, με μεθόδους sputtering ή εξάχνωσης με δέσμη ηλεκτρονίων, ολοκληρώνει την λεγόμενη all-dielectric GaN μικροκοιλότητα. Ο οπτικός χαρακτηρισμός των μικροκοιλοτήτων, που αναπτύχθηκαν με την μέθοδο αυτή, αποτέλεσε και αυτός σημαντικό αντικείμενο αυτή της διατριβής. Παρατηρήθηκε ένδειξη ισχυράς σύζευξης του εξιτονίου (exciton) και οπτικού Bragg τρόπου (Bragg mode) ενός εκ των διηλεκτρικών καθρεπτών, εισάγοντας ένα νέο εμφανιζόμενο οιονεί-σωματιδίο, το λεγόμενο Bragg-
polartion ή Braggoriton. Το θετικό αυτό αποτέλεσμα, είναι απόδειξη του ότι η κατασκευή all-dielectric GaN μικροκοιλοτήτων είναι εφικτή με την μέθοδο της προαναφερθείσας φωτο-ενισχυόμενης ηλεκτροχημικής υγρής εγχάραξης και ικανή να δώσει ισχυρά σύζευξη εξιτονίου-φωτονίου με μεγάλα Q-factors. Αποτελεί, λοιπόν, έρεισμα για ανάπτυξη καινοτόμων τεχνολογιών εκπομπής πολαριτονίων, λειτουργούντων σε θερμοκρασία δωματίου καθώς και για ανάπτυξη νέας φυσικής που διέπει την μποζονική φύση των πολαριτονίων.
Παράλληλα με των ανάπτυξη μικροκοιλοτήτων βασισμένων στα νιτρίδια, ασχοληθήκαμε και με μια άλλη κατηγορία υλικών και εξιτονίων, ικανών να δώσουν ισχυρά σύζευξη σε θερμοκρασία δωματίου, τα λεγόμενα j-aggregates, ως φορείς των λεγομένων Frenkel excitons, σε αντιδιαστολή με τα Wannier-Mott excitons των ανόργανων ημιαγωγικών υλικών. Σχηματίστηκαν μικροκοιλότητες με μεταλλικούς καθρέπτες και μελετήθηκαν οι οπτικές τους ιδιότητες. Έντονο ήταν το φαινόμενο της φωτο-οξείδωσης των υλικών αυτών κατά την οπτική διέγερσή τους, δημιουργώντας δυσμενείς συνθήκες διατήρησης του πολαριτονίου. Παρόλα αυτά, ένα j-aggregate εκ των δοκιμασθέντων επέδειξε αντοχή στον χρόνο και το φως καθώς ισχυρά σύζευξη του εξιτονίου του με τον οπτικό τρόπο, με αντίστοιχο διαχωρισμό Rabi των 56meV.
(EL)
All modern photonic structures in useful applications for humanity, like illumination, computer and television screens, optical networks, photovoltaics, quantum information systems etc, are based on the control of the spontaneous emission of light. Microcavites are such photonic structures in semiconducting systems, where the bound state between an electron and hole, known as exciton is met with the spacially confined photonic modes of an optical cavity of micrometer or less thickness. The quantum effect of Strong Coupling in microcavities is addressed by considering a quasi-particle called polariton, the study of which in the GaAs system, has lead to the fabrication of novel photonic structures, like the so-called polariton LED and the polariton laser of ultra-low threshold, exploiting polaritons bosonic nature. This behaviour gives polariton unique properties like the stimulated scattering, the parametric amplification, the lasing, the condensation and superfluidity.
The semiconducting material of Gallium Nitride (GaN) which shows a robust exciton at room temperature due to its large exciton binding energy, is an ideal candidate for fabrication of optoelectronic applications like microcavities, capable to perform at ambient temperature. However, fundamental problems such as a) the broadening of exciton linewidth due to structural defects and cracks and b) the small nitrides-based DBR stopband, comparable to the Rabi splitting between the upper and the lower polariton are met in monolithic growth of nitrides microcavities, prohibiting the strong coupling between exciton and photon. In this thesis these problems are solved simultaneously by incorporating a thin GaN film in an optical microcavity made of dielectric Bragg mirrors.
Primary tool of the fabrication process is the so-called photoelectrochemical (PEC) wet etching of a sacrificial underlying layer for the fabrication of ultra-thin, free-standing GaN membranes. This process provides the required ultra-smooth surfaces of the yielded GaN films, as such as it preserves their high optical quality. The deposition of dielectric mirrors on both sides of the film, using the sputtering technique, accomplishes the all-dielectric GaN microcavity. The optical characterization of these microcavities shows for the first time an indication of strong coupling of GaN exciton and the 1st Bragg mode of one of the Bragg mirrors, introducing a novel quasi-particle called Bragg-polariotn or Braggoriton.
This encouraging result is the proof that the all-dielectric GaN microcavity fabrication is feasible using the photoelectrochemical etching method, capable to show strong exciton-photon coupling and large Q-factors. It comprises the basis for the development of novel polariton emitters, operating at room temperature, as such as for the study of new physics governed by the bosonic nature of polations.
(EN)
Πανεπιστήμιο Κρήτης
