Photocatalytic degradation of cyanotoxins and water taste and odor compounds using TiO2 based nanocatalysts and polyoxometalates

This item is provided by the institution :
/aggregator-openarchives/portal/institutions/uoa   

Repository :
Pergamos Digital Library   

see the original item page
in the repository's web site and access all digital files if the item*



Photocatalytic degradation of cyanotoxins and water taste and odor compounds using TiO2 based nanocatalysts and polyoxometalates

Φωτίου Θεοδώρα (EL)

born_digital_thesis
Διδακτορική Διατριβή (EL)
Doctoral Dissertation (EN)

2014


Η φωτοκατάλυση με χρήση διοξειδίου του τιτανίου (TiO2) είναι μία προηγμένη τεχνολογία οξείδωσης, η οποία σε συνδυασμό με την ηλιακή ενέργεια μπορεί να εφαρμοστεί αποτελεσματικά για τον καθαρισμό του νερού από μεγάλο φάσμα τοξικών ενώσεων. Η απαίτηση όμως υπεριώδους ακτινοβολίας για να ξεπεραστεί το ενεργειακό χάσμα του TiO2, αποτελεί το λόγο της έντονης ερευνητικής δραστηριότητας γύρω από την ανάπτυξη νέων βελτιωμένων καταλυτών. Η παρουσία κυανοβακτηρίων στα νερά αποτελεί σημαντικό πρόβλημα, δεδομένου ότι διάφορα γένη μπορούν να παράγουν τοξίνες (κυανοτοξίνες) με σημαντικές επιπτώσεις στην ανθρώπινη υγεία. Επιπλέον, είναι πιθανόν να παραχθούν ενώσεις που προσδίδουν γεύση και οσμή στο νερό με αποτέλεσμα την υποβάθμιση της ποιότητάς του. Στη παρούσα εργασία μελετήθηκε η φωτοκαταλυτική αποικοδόμηση κυανοτοξινών (microcystin-LR, MC-LR και Cylindrospermopsin, CYN) και ουσιών που προσδίδουν οσμή στα νερά (Geosmin, GSM and 2-methylisoborneol, MIB). Έγινε χρήση φωτοκαταλυτών με βάση το TiO2 (Degussa P25, Kronos vlp-7000, Ref-TiO2, N-TiO2, NF-TiO2, GO-TiO2 and ECT-1023t) για την πλήρη αποικοδόμηση των ενώσεων αυτών σε υδατικά διαλύματα με χρήση υπεριώδους, ηλιακής και ορατής ακτινοβολίας. Για την αξιολόγηση της δραστικότητας των φωτοκαταλυτών, εξετάστηκε η επίδραση διαφόρων παραμέτρων όπως η παρουσία οξυγόνου, το είδος και η ένταση ακτινοβολίας, η συγκέντρωση των καταλυτών και των υποστρωμάτων, το pΗ, η προσρόφηση στον φωτοκαταλύτη, καθώς και ο σχηματισμός ενδιάμεσων προϊόντων και η τοξικότητα. Με βάση τον προσδιορισμό των ενδιαμέσων και τελικών προϊόντων προτείνεται μηχανισμός αποικοδόμησης, στον οποίο σημαντικό ρόλο έχουν οι ρίζες υδροξυλίου (OH). Επιπλέον μελετήθηκε η φωτοκαταλυτική αποικοδόμηση των ενώσεων GSM και MIB παρουσία της πολυοξομεταλλικής ένωσης H4SiW12O40. Συγκριτική μελέτη με τη χρήση δεσμευτών OH κατέληξε σε μηχανισμό αντίστοιχο με εκείνο παρουσία TiO2. Τα συνολικά αποτελέσματα της εργασίας αυτής δείχνουν ότι η φωτοκατάλυση με TiO2 είναι πολύ αποτελεσματική στην απομάκρυνση κυανοτοξινών και ουσιών που προσδίδουν δυσάρεστη γεύση και οσμή στο νερό. Οι εφαρμογές της τεχνολογίας αυτής μπορούν να επεκταθούν και στην ορατή-ηλιακή περιοχή του φάσματος με ανάπτυξη νέων τροποποιημένων φωτοκαταλυτικών υλικών. (EL)
Titanium dioxide (TiO2) photocatalysis has been considered a promising advanced oxidation process, which in combination with solar energy could effectively address the ever increasing concerns for pollution abatement and water purification. Although it appears to degrade a great variety of compounds in water, it generally requires UV irradiation for activation of the catalyst. Consequently, research on the development of new TiO2 based catalysts has been receiving increased attention. TiO2 photocatalysis can be effective for water purification from new classes of emerging pollutants such as cyanobacterial toxins (cyanotoxins) and metabolites, which can be produced by several genera of cyanobacteria. Cyanotoxins are considered an important risk for water quality since they are harmful to human and animal health. In this study, the photocatalytic degradation of cyanotoxins (microcystin-LR, MC-LR and Cylindrospermopsin, CYN) and water taste and odor compounds (Geosmin, GSM and 2-methylisoborneol, MIB) was studied. TiO2 based photocatalysts (Degussa P25, Kronos vlp-7000, Ref-TiO2, N-TiO2, NF-TiO2, GOTiO2 and ECT-1023t) were tested for their photocatalytic ability towards degradation and mineralization of target analytes in water using UV-A, solar and visible light. In order to evaluate the photocatalytic performance of the materials, several parameters such as light intensity, presence of oxygen, catalyst loading, initial concentration of substrate, adsorption, pH, irradiation wavelength, mineralization, intermediate products and toxicity, were investigated. Identification of the intermediate and final products was carried out and a complete degradation pathway is proposed were hydroxyl radicals (OH) play a key role. Assessment of the residual toxicity in the case of MCLR using TiO2 photocatalysis, complete detoxification of the solutions can be achieved. In addition, photocatalytic degradation of GSM and MIB using a polyoxometalate photocatalyst, H4SiW12O40 was studied and compared with TiO2. Elucidation of the mechanism using OH radical scavengers showed that process takes place via OH radicals for both catalysts. Overall results of this study show that TiO2 based photocatalysis can be very effective in removing cyanobacterial toxins and taste and odor compounds from water and its applications can be extended to the visiblesolar region of the spectrum by development of novel modified photocatalytic materials. (EN)


English

Σχολή Θετικών Επιστημών » Τμήμα Χημείας » Τομέας ΙΙΙ [Ανόργανη Χημεία – Ανόργανη Χημική Τεχνολογία – Περιβαλλοντική Χημεία]
Βιβλιοθήκη και Κέντρο Πληροφόρησης » Βιβλιοθήκη Σχολής Θετικών Επιστημών

https://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0/




*Institutions are responsible for keeping their URLs functional (digital file, item page in repository site)