Στην παρούσα εργασία πραγματοποιείται η παρασκευή και ο φυσικοχημικός χαρακτηρισμός ηλεκτροστατικά διασυνδεδεμένης υπεραπορροφητικής υδρογέλης, μεταξύ του ανιοντικού πολυσακχαρίτη της κ-καραγενάνης (Car) και του κατιοντικού πολυσακχαρίτη της χιτοζάνης (Chit). Επιπρόσθετα, το σύμπλοκο καραγενάνης – χιτοζάνης (Car/Chit) παρασκευάστηκε με εγκλεισμένα νανοσωματίδια αργίλου, λαπονίτη (Lap), προς το σχηματισμό νανοσύνθετων υβριδικών υδρογέλων (Car/Chit/Lap). Οι απλές υδρογέλες Car/Chit μελετιούνται συναρτήσει της συγκέντρωσης της χιτοζάνης (Chit) ενώ οι νανοσύνθετες συναρτήσει της περιεκτικότητας σε νανοπρόσθετη άργιλο (Lap).
Μέσω φασματοσκοπίας υπερύθρου μετασχηματισμού Fourier (FTIR) γίνεται ταυτοποίηση των επιμέρους συστατικών, ενώ παράλληλα επιβεβαιώνεται τόσο ο σχηματισμός της υδρογέλης όσο και η αλληλεπίδραση χιτοζάνης λαπονίτη. Από την ανάλυση περίθλασης ακτίνων – Χ (XRD) γίνεται χαρακτηρισμός της δομής του λαπονίτη δείχνοντας την παρεμβολή του νανοπυλού (Lap) στους δύο πολυσακχαρίτες (Car, Chit) και την πλήρη απολέπιση του εντός της υβριδικής μήτρας. Η θερμοβαρική ανάλυση (TGA) δείχνει τόσο την επιτυχή ενσωμάτωση των νανοσωματιδιών στην μήτρα της υδρογέλης όσο και την ενίσχυση της θερμικής σταθερότητας των νανοσύνθετων βιοπολυμερικών υδρογέλων. Η σημασία των ηλεκτροστατικών αλληλεπιδράσεων για το σχηματισμό των υδρογελών Car/Chit αποκαλύπτεται μέσω των μετρήσεων των βαθμών διόγκωσης και των πειραμάτων ρεολογίας (SAOS). Σε συνθήκες όπου και οι δύο πολυσακχαρίτες είναι υψηλά φορτισμένοι (pH 5) οι τιμές του βαθμού διόγκωσης είναι μικρότερες από αυτές σε συνθήκες χαμηλότερης διάστασης, δηλαδή σε pH 2 και 7 ενώ παράλληλα διαπιστώνεται η αντίθετη τάση για το μέτρο αποθήκευσης G´. Γενικά, ο βάθμος διόγκωσης μειώνεται όσο αυξάνεται η περιεκτικότητα σε χιτοζάνη (Chit) ή λαπονίτη (Lap), ενώ το μέτρο G´ αυξάνεται.
Δεδομένης της βιοσυμβατότητας των επιμέρους συστατικών της μήτρας (Car/Chit/Lap), την απουσία τοξικών διαλυτών, την φυσική διασύνδεση του συμπλέγματος και τους υψηλούς λόγους διόγκωσης, η παρούσα έρευνα αποτελεί μια ενδελεχή φυσικοχημική διερεύνηση ενός δυνητικά πολλά υποσχόμενου βιοϋλικού για χορήγηση φαρμάκων.
(EL)
In this work, the preparation and physicochemical characterization of electrostatically cross-linked superabsorbent hydrogel between the anionic polysaccharide of K-carrageenan (Car) and the cationic polysaccharide of chitosan (Chit) are carried out. In addition, the carrageenan-chitosan complex (Car/Chit) was prepared with encapsulated clay nanoparticles, laponite (Lap), towards the formation of nanocomposite hybrid hydrogels (Car/Chit/Lap). The single Car/Chit hydrogels are studied as a function of chitosan concentration (Chit) while the nanocomposites are studied as a function of nano clay content (Lap).
Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) is used to identify the individual components, while both the formation of hydrogel and the interaction of chitosan and laponite are confirmed. X-ray diffraction (XRD) analysis is used to characterize the structure of the laponite by showing the interference of the nanopillar (Lap) on the two polysaccharides (Car, Chit) and its complete exfoliation within the hybrid matrix. Thermogravimetric analysis (TGA) shows both the successful incorporation of the nanoparticles into the hydrogel matrix and the enhancement of the thermal stability of the nanocomposite biopolymer hydrogels. The importance of electrostatic interactions for the formation of Car/Chit hydrogels is revealed through the measurements of swelling ratio and rheology (SAOS) experiments. Under conditions where both polysaccharides are highly charged (pH 5), the values of the swelling degree are lower than those under dimensional conditions, i.e. pH 2 and 7, while the opposite trend for the storage modulus G´ is found. In general, the degree of swelling decreases as the chitosan (Chit) or laponite (Lap) content increases, while the G´ measure increases.
With the biocompatibility of the individual matrix components (Car/Chit/Lap), the absence of toxic solvents, the physical cross-linking of the complex, and the high swelling ratios, the present study represents a thorough physicochemical investigation of a potentially promising biomaterial for drug delivery.
(EN)